北理工團隊在快速脈沖放電合成非對稱雙原子催化劑中取得進展
發布日期：2025-03-05 供稿：材料學院 劉開源 攝影：材料學院
編輯：牟雪嬌 審核：程興旺 閱讀次數：
2025年3月，北京理工大學材料學院陳鵬萬教授課題組在快速脈沖放電合成非對稱配位釕銅雙原子催化劑研究中取得重要進展，相關研究成果以“Tailoring asymmetric RuCu dual-atom electrocatalyst toward ammonia synthesis from nitrate”為題在國際頂級期刊《Nature Communications》上發表。陳鵬萬教授、陳文星副教授和高鑫副教授為論文共同通訊作者，博士生劉開源為第一作者。
電化學硝酸鹽還原反應（NO3RR）可將水中硝酸鹽污染物轉化為氨，兼具環境治理與清潔能源生產雙重價值。然而，傳統催化劑受限于活性位點密度低、反應路徑復雜等問題，難以實現高選擇性與高穩定性。原子級分散雙原子催化劑（DACs）因其獨特的電子結構和協同效應備受關注，但其精準合成與機制仍是較大難題。研究團隊提出脈沖放電合成策略，將百微秒級高密度電流作用于負載氮摻雜石墨烯氣凝膠（NGA）的釕、銅鹽納米晶前驅體，兩種金屬鹽納米晶體在瞬時高溫下發生“微爆”分解，釕、銅原子錨定于NGA的納米孔缺陷位點，形成不對稱RuN?-CuN?配位結構。該方法突破傳統熱解法合成限制，單次放電僅需數百微秒級時間，有望用于雙原子催化劑的規模化制備。
圖1 RuCu DAs/NGA的合成與設計
圖2 RuCu DAs/NGA的形貌
圖3 RuCu DAs/NGA的結構分析
圖4 擴展的NGA負載金屬雙原子形貌和結構特征
圖5 RuCu DAs/NGA的電催化NO3RR性能及原位結果。
圖6 RuCu DAs/NGA NO3RR活性的理論分析
實驗表明，RuCu DAs/NGA催化劑在-0.4 V（vs. RHE）條件下，氨法拉第效率達95.7%，產率達3.1 mg h?1 cm?2，性能居同類催化劑前列。通過原位光譜表征與密度泛函理論計算，揭示了反應過程中不對稱RuN?-CuN?活性位點的動態演化機制：釕位點優先吸附硝酸鹽，銅位點調控氫物種吸附，協同降低*NO→*NHO等關鍵步驟的能壘，從而提升合成氨效率。
該脈沖放電策略可拓展至鉑-銅、鐵-銅等多種雙金屬體系，實現配位環境與原子間距的精準調控，為傳統難以合成的雙原子催化劑提供通用制備平臺。利用釕銅雙金屬催化劑可有效去除廢水中硝酸鹽含量，同時氨是化肥生產與氫能載體的核心原料，當前全球合成氨產業年碳排放超4億噸。本研究為綠色合成氨提供了高效催化劑與可擴展制備技術，未來可耦合可再生能源電力，推動環境保護與能源轉換技術革新。
全文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-57463-9
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